戴笠的另一特长，就是指使手下特务对共产党人和民主人士进行绑架和暗杀。
除了情报工作外，戴笠的另一个长项就是搞暗杀
1933年初，蒋介石亲自向戴笠布置的谋杀吉鸿昌和张敬尧的行动。暗杀张敬尧的命令是在河南军阀开始与日本人勾结后下达的，而戴笠将这个任务交给了特务处华北站站长郑介民执行。
郑介民又把这项行动交给了行动员白世维负责，后者是黄埔军校七期班毕业生。在特务处的仰慕者们的心目中，白世维（旗人后裔）是个传统豪杰的典范。因为他具备燕赵之士的气质，慷慨豪爽，胆大心细，沉着勇敢。
1933年5月的一个早晨8点，白世维和他的同学王天木和陈恭澍在北平北场大街甲18号的一个秘密据点与郑介民碰头，郑介民对白说：此去必须达成任务！最低限度也要做到同归于尽，千万不能落到日本人手里，增加政府的困难，给日本军阀以侵略的借口。此去生还的机会不多，若不幸牺牲，你对家庭有什么交待？
白回答说：“家有父母，两个哥哥，老婆和一个不满周岁的女儿宗蕙。我家尚有薄产，生活不成问题，若不幸牺牲，希望政府对我的父母妻女略加照顾，就死而瞑目了。”
张敬尧在北平六国饭店租下了几个房间。当天，白世维带着“尊严和行刺的决心”，找到了这个军阀的据点。他冲进去将张敬尧击倒。军阀女伴的尖叫声引来了饭店侍从和经理，白世维咄咄逼人的举动吓得他们居然让刺客在眼皮底下逃走了。
顺利逃走并在抗日中幸存的白世维，1949年后成了台南市警察局局长，后来当选为台南市参议院参议。
戴笠的另一个暗杀目标是吉鸿昌。《塘沽停战协定》签署后，冯玉祥在1933年5月组成了20万人的“察哈尔民众抗日同盟军”，吉鸿昌担任副司令，由此与蒋介石发生冲突。蒋介石迫使冯玉祥辞去总司令的职位后，包括吉鸿昌在内的副总司令们被诱惑投降。但当逮捕他们的命令下达时，国民党负责这一行动的将军不肯下手，反而给吉鸿昌提供前往天津的交通工具，吉在天津租界区安身。为了躲避蒋介石的特工，他在法租界的国民饭店租了38号房间。
戴笠安排特务处华北区行动组组长陈恭澍负责谋杀吉鸿昌。1933年11月9日，陈与另一个行动组特工吕一民到国民饭店刺杀吉鸿昌。谋杀失败了。吉仅被一颗流弹击中肩头，而另一叫作王化南的人却被错杀了。此事件导致了法租界的警察逮捕吉鸿昌，按照蒋介石的命令，吉被引渡给中方并遣送到北平宪兵部。在何应钦作为“北平军事委员会”委员长调查了此案后，吉鸿昌承认自己是共产党员。但他拒绝投降，于1933年11月24日英勇就义。
杀害吉鸿昌被认为是军统早期戴笠在华北地区的重大成功之一。他在南方最着名的类似“成就”——后来被特务处夸耀为“杰出之作”，是在上海法租界杀害反蒋的杨杏佛和在浙江海宁杀害史量才。
1933年6月18日，中国民权保障同盟副会长杨杏佛偕长子由上海中央研究院乘车外出，遭国民党特务袭击，中弹身亡。在此前，他一直从事反蒋反独裁的民权运动工作，被蒋介石视为眼中钉。
史量才被列上黑名单是出于三个原因。一是因为他继续介入人权保障同盟，而且他的《申报》大张旗鼓地抨击政府谋杀杨杏佛。第二是因为史量才坚定地公开支持抵抗日本侵略的强硬政策。早在1932年1月28日上海爆发中日战争以后，同蒋介石的胆怯截然相反，史量才自己出钱公开向勇敢保卫上海的第十九路军捐献巨额军饷。第三个原因与国民政府的“党化”教育政策有关，这项政策由新上任的教育部长朱家骅执行，此人的警察背景是学术界的不祥之兆。朱在柏林大学获地质学博士学位，并“被认为是个纳粹式政府的崇拜者”。
1932年朱家骅成了教育部长后，他的中央大学校长的职位由“反布尔什维克同盟”的重要成员、国民党主要的右翼理论家段锡朋继任。中央大学的学生强烈反对段锡朋的上任。当段以校长身份出现时，学生造了反。他们殴打新校长，并把他逐出校园。作为报复，政府逮捕了包括学生领导人王志梁和钱启明在内的60多名学生。史量才的《申报》积极地攻击政府的这些措施，谴责这是镇压蒋介石在国内的反对派，并用拒绝组成统一战线抵抗入侵者来从日本人那里争取时间的整个策略的一部分。
《申报》副刊主编黎烈文在他的“自由谈”专栏里揭露了这些罪行，从而激怒了蒋介石及其支持者们。国民党社会事务局局长、右翼运动领导人吴醒亚要求解雇黎烈文，被史量才拒绝。这三个原因加在一起，特别是《申报》把蒋介石对内迫害人权斗士和对日妥协两点明显地联系起来，是对蒋介石的直接挑衅。结果，1933年秋冬时节，蒋介石对戴笠下令准备谋杀史量才。那时史量才正在上海最权威的机构之一上海市参议会任会长。
戴笠原计划在上海实行暗杀，但因史量才住在租界，很难绕过那里的警察保护。然而，1934年10月，史量才决定带全家离开英租界，去杭州度假，在西湖租了一座别墅秋水山庄。戴笠迅速行动起来，成立了一个由赵理君率领的六人行动小组，并将其派往杭州。
除了密电给浙江省警察局局长赵龙文要求配合以外，戴笠还从南京鸡鹅巷53号派出特务处司机张秉午开一辆黑色别克牌轿车去杭州警察学校。在教官金民杰的协助下，汽车被重漆成别的颜色，车牌也换了，像是一辆南京盐业银行的车。
1934年11月14日，史量才一家结束度假，准备坐自己司机开的汽车回上海住所。这队人中还有史的妻子沈秋水、儿子史永赓、侄女沈丽娟和儿子的同学邓祖询，他们经沪杭公路返沪。汽车驶到海宁县翁家埠附近的博爱镇时，被一辆别克牌汽车挡住了去路。那辆汽车的牌照是“京字72号”，是金民杰从警察学校弄来的。史的司机黄进才放慢了速度，快停下时，前面那辆车的门开了，凶手们持枪从里面跳下。在一阵子弹扫射下，司机和他的同学被打死。其他人逃向附近的田野。史夫人和沈丽娟都被枪弹击伤倒下。儿子史永赓得以安全逃脱。但史量才被当场枪杀，凶手们将他的尸体抛入一个干水塘里，然后上车一溜烟逃走了。虽然警报器很快响了起来，但警察头子赵龙文故意事先召集湖墅和小河分所的警察别动队和汽车检查站人员会议，好让赵理君和他的人在回江苏的路上不受停车检查。这时戴笠已经得知使命顺利完成，因为赵龙文通过戴笠的内弟毛宗亮给特务处发了密电：“一部二十四史，已在杭州购得。”
蒋介石和戴笠虽然机关算尽，却万万没有想到残害史量才并殃及其家属在国内外引起的巨大轰动。着名人士一个接一个地对这一恐怖主义行为表示愤慨，上海市参议会集体辞职，以示抗议。虽然他们的辞职被上海市政府拒绝，但南京方面不得不做出一些姿态来平息公愤。蒋介石给史量才家属发了一系列表示哀悼的唁电，并责成浙江省政府主席鲁涤平捉拿凶犯归案。赵龙文假装积极办案，并悬赏1000元通缉罪犯。但后来他不得不跟孔祥熙出国，参加1937年英王乔治六世的加冕典礼，以躲避舆论的谴责。由于此案一直未破，鲁涤平当了替罪羊，被撤销省主席的职务，调任军事参议院院长，不久在耻辱中病死。
政治谋杀很快就与抗日的恐怖主义密切相连：先是在长城抗战期间和之后的华北，然后是卢沟桥事变后的华南。而与此同时，“刺杀王”王亚樵，继续刺激着公众的想像力，尤其是在发生于1935年11月南京国民党第四届六中全会期间刺杀汪精卫的轰动事件之后。
然而，暗杀更多的是集体行动。执政党为“歼灭”共产党而成立的秘密组织是一种政治工具，强调盲从和一心无二地服从蒋介石和党中央。参加“剿共”组织“上海市政同志会”的男女们必须进行会员宣誓，填写登记表，并同意遵守一系列复杂的与亲友、他人和组织内其他人员交往的保密纪律。至于谋杀技术，30年代特务处的刺客们越来越倾向于使用秘密特工暗杀队和团体训练单位的现代手段，而非具有传奇色彩的个人英雄模式。
在华中为戴笠的秘密特务机构执行政治谋杀的主要的秘密人员，全部由包括小组领头毛森在内的军统临澧特训班的毕业生组成并领导，他们在那里受到使用刀枪技术的集体训练。同样的集体纪律也用于特务处华北区行动组的成员，如白世维、黄泗钦和陈恭澍。
蒋介石对特务处华北区行动组的绑架和暗杀活动非常满意。但让蒋对戴笠最满意的地方是出谋划策擒杀“山东王”韩复榘一事。
成功诱杀山东王韩复榘
1937年8月13日，上海抗日战争爆发，蒋介石9月4日自南京发来支电，令戴笠与上海青帮头子杜月笙合作，限1月内组成1万人的武装游击部队，任务是配合国军作战，在上海近郊牵制阻击日军，并协同保安部队，严防和肃清敌谍、汉奸的骚扰活动等。戴笠接电后，经与杜月笙几次协商结果，复电遵命办理，决定成立“苏浙行动委员会”，以上海法租界拉斐德路三极无线电传习所为临时办公地点，指定沈醉为办事处长兼人事科长。苏浙行动委员会拟订了组织大纲及别动队总指挥部和各级部队的编制预算等呈报批准。苏浙行动委员会有委员9至11人，聘请杜月笙、戴笠、俞鸿钧、杨虎、刘志陆、俞作柏等人为委员，公推杜月笙为主任委员，戴笠兼书记长。戴笠设立庞大的书记长办公室，一手操纵包办，充分暴露出抓军权的野心。杜月笙推荐刘志陆为别动队总指挥，戴笠推荐杨仲华为总指挥部参谋长。同年11月11日夜，日寇自金山卫登陆成功，国军被迫撤退，溃乱不堪；别动队全告瓦解，以后经过收容整训，尚余2000多人。杜月笙对这支武装游击部队从此不再过问。戴笠安排好了撤退诸事，于11月15日前后，离沪赴港。后来这支残部经过补充训练，改编为忠义救国军，先后委派俞作柏、周伟龙、马志超等为总指挥，将这支部队扩充到20余个支队，号称10万之众。
俞作柏奉戴笠之命，派人和山东省主席、第三集团军总司令韩复榘联系，想让忠义救国军在山东立住脚跟，日后反攻上海。韩复榘因与蒋介石有矛盾，没有答应俞作柏的要求，且又对抗日持观望态度，所属部队在日军的进攻下节节败退，后于1937年12月22日弃济南，继后又丢失泰安、曲阜、兖州、青岛。几天之内，使山东大半陷入敌手。
戴笠接到俞作柏送来的消息后，心里十分冒火，可一时对韩复榘无可奈何。他从有关方面获悉：日本间谍土肥原贤二已与韩复榘有勾结，妄图在山东建立伪政权。韩在济南与日本领事会商五省自治，已经得到日方的允许，但没有应日本人之请亲自签字。同时，韩又同刘湘、宋哲元密商倒蒋介石活动。蒋介石闻讯大怒，立即指示李宗仁在徐州召开军事会议，召韩复榘参加，令戴笠去徐州将韩复榘逮捕。不料，韩复榘系山东一霸，听说委员长对丢失济南有所指责却哈哈大笑说：“济南丢失，由我负责，不知南京陷落应当由谁负责呢？”于是拒绝出席徐州会议，蒋介石的打算成了泡影。
其实，韩复榘作为山东的土皇帝，反蒋介石已非一日。他手下拥有3个师的军事实力，蒋介石本来答允给他每个月60万元军饷，后来一直没有兑现，韩就擅自派人接收了国民党中央政府在山东的税务机关，赶走了盐运使、烟酒印花税局长，促使蒋、韩矛盾激化。蒋介石杀韩决心已定，遂问计于戴笠。戴笠觉得机会来了，迅速想出了一套置韩复榘于死地的计划。
先是，戴笠佯装奉命至河南开封，为筹划“北方抗日高级将领军事会议”做出安排。他先自武汉至郑州，后到开封，一路上向有关方面透露消息说，政府要在中原召开重要军事会议，会议地点设在开封南关袁家花园礼堂，会前要妥善布置出席会议者的住所，尤其如山东省韩主席要来参加，还须准备警卫部队住宿的地方。郑州警察局局长杨蔚心直口快，对韩复榘公然有所批评，戴笠立即严加斥责。戴笠的小道消息传进了韩复榘的耳里，韩复榘果然宽慰自解，对蒋介石的疑虑消失大半。
戴笠布置停当，会了一下在开封驻军的老友汤恩伯，而后从开封急返武汉，向蒋介石汇报后，又请示了开会的时间。蒋介石指示开会定于1938年1月11日正式召开。戴笠建议以避免日本飞机扰乱为借口，开会时间定在当天夜晚7时，接着又示意军委会致电韩复榘伪称：“因沿途不靖，蒋委员长关照保证韩主席的安全，特请多带卫队，严加防护”云云。韩复榘看过军委会的电报，面有得意之色，便吩咐率警卫一个团，随身警卫员10人，由陇海路挂专列，浩浩荡荡，开往开封赴会。
1月10日，戴笠派毛人凤、王兆槐先到开封。11日，戴笠亲随蒋介石到开封。当日，韩复榘亦到开封，接待人员奉戴笠之命到车站迎接，转告韩复榘说是警卫团住地尚在打扫，请暂留在车厢稍候。韩复榘随带警卫员10人脱离警卫团至开会地点南关袁家花园礼堂，时已傍晚。
开封南关袁家花园礼堂，经戴笠精心布置，门口张贴了一张“通知”：参加会议的各位将领请在此下车。韩复榘下车后，进入第二道门口，见左旁的门房上贴着“随员接待处”字样，韩的卫兵被留在“接待处”。随后，韩复榘来到“副官处”，又看到上面贴有一张通知：“奉委座谕：今日召开高级军理会议，为慎重起见，所有与会将领，不得携带武器进入礼堂，请将随身携带武器，暂交副官处保管，俟会议结束后，凭收据取回。”
韩复榘不疑此中有诈，将两支手枪交给了副官处。不想韩复榘交了枪；开封空袭警报大作，韩复榘稀里糊涂被拥挤进入礼堂。他那留在车厢里的警卫团，也被火车头强行拖走，飞驰至汤恩伯部队的包围圈，被解除了武装。
