70年代中期，托尔斯泰年富力强，精力充沛，创作力旺盛。他称：“这是我写作的最美好的时期。”托尔斯泰的文学成就也引起了社会各界的关注，著名的艺术收藏家特列基雅可夫很想获得作家的一幅肖像画，以便陈列在他主持的俄罗斯名人画廊中。于是，他委托画家克拉姆斯柯依帮助完成此事。1873年9月，画家来到雅斯纳亚·波良纳，向托尔斯泰提出了自己的请求，但是托尔斯泰拒绝了。他向来不喜欢摆好姿势让人照相或画像。尽管克拉姆斯柯依费尽口舌，但事情亦未有转机。最后，还是索菲娅说服了托尔斯泰，不过条件是为雅斯纳亚·波良纳也留下一幅同样的画。画家同意了。在其后的大约一个月的时间里，托尔斯泰常常连着好几天一面与画家谈艺术、谈宗教，一面坐着让克拉姆斯柯依作画。托尔斯泰的第一幅肖像画就这样诞生了。肖像画得很成功，画面上的托尔斯泰神态安详，深邃的目光中流露出勃勃的生气，十分逼真地反映出了托尔斯泰当时的精神面貌。索菲娅非常喜欢。接着，克拉姆斯柯依又画了一幅肖像画。这两幅几乎完全一样的作品，一幅存放在莫斯科俄罗斯美术博物馆内，一幅则始终保存在雅斯纳亚·波良纳。托尔斯泰与画家关于艺术的谈话，后来又被作家形象地表现在他正在创作的《安娜·卡列尼娜》之中。
1873年深秋至1875年初冬，将近两年的时间，死神却一再光顾托尔斯泰家。先是年仅一岁半的幼子彼佳突患急病夭折。这是托尔斯泰夫妇都十分疼爱的一个健康活泼的孩子，索菲娅好久都未能摆脱失子之痛。半年后，给托尔斯泰童年时代带来母亲般的关怀，并陪伴托尔斯泰走过近半个世纪人生道路的塔吉雅娜姑姑不幸去世。接着，托尔斯泰又一个出生才10个月的男孩和一个早产的女孩得急病而不治。此后，曾经作过托尔斯泰兄妹监护人的彼拉盖娅姑姑也离开了人世。亲人们的离世使托尔斯泰很难过，但是最令托尔斯泰痛苦的则是失去了他最亲近的人——塔吉雅娜姑姑。托尔斯泰详细记述了她去世时的种种情景：在弥留之际，她“已不认识任何一个人，可是我，她总认识，微笑着，如同一个人按了电钮那电灯就亮了似的，有时她试着启动嘴唇轻唤尼古拉这个名字：就这样，她在弥留之际不可分离地把我和她爱了一生的他结合在一起了。”她至死仍深深地爱着托尔斯泰早逝的父亲尼古拉·伊里奇。当塔吉雅娜的灵柩经过村庄时，家家户户都有人出来为她祈祷，向她告别。托尔斯泰写道：“我深知，每一次停留都是对她做的许多好事的缅怀。她在这儿生活了50年，不仅不曾作恶，而且不曾给任何人造成烦恼。”托尔斯泰接着写道：“我一辈子都同她生活在一起，失去了她，我感到很可怕。”直到晚年，托尔斯泰依然常常回忆起塔吉雅娜姑姑。
他说：“我怎能不尽情地赞美她呢？怎能忘记她或者生她的气呢？她去世之后，我的悲痛真是难以形容，因为我在她生前对她关心不够。”
在创作《安娜·卡列尼娜》的同时，托尔斯泰继续关心着教育事业。他像以往一样深深地爱着那些被剥夺了受教育权利的农民孩子。托尔斯泰写道：
“当我走进校门，看到了这群衣衫褴褛的、肮脏的和疲弱的孩子，看到了他们那一双双明亮的眼睛以及那常常如天使般的情态时，我就感到了忧虑和恐惧，这种情感就像是我看到了一个淹在水里的人所感受到的那样。啊！上帝，若是把他们拖出来，那么先拖谁，然后再拖谁呢？这最可宝贵的东西——即精神的东西被淹没了，它在孩子们的眼睛里这样清楚地投射了出来。我想办国民教育，乃是为了拯救那些正在被淹没着的普希金、奥斯特罗格拉德斯基和罗蒙诺索夫一类人物，而这些人正萃集在每所学校中。因而，我的事业办得很好，好极了！”
正是基于这样的信念，托尔斯泰一次又一次地放下手中的工作，全身心地投身于农村的教育事业。托尔斯泰越来越强烈地感到旧教学模式的严重弊端。为了宣传他的教育主张，1874年，他参加了由莫斯科文字学会组织的一次教学方法讨论会。在会上，两种教学观点各执己见，互不相让，展开了激烈的辩论。为了在实践中加以检验，学会特意选定两所学校，用两种方法实施七个星期的教学。可是，到头来仍没能取得一致的意见。为此，托尔斯泰将自己的观点整理成长篇论文《论国民教育》，于同年9月刊登在涅克拉索夫主编的杂志《祖国纪事》上。在这篇论文中，托尔斯泰提出了一系列见解，如反对强迫的、带有倾向性的教学，主张学校要办得家庭化，课程要少而精，教育要建立在农民孩子日常生活经验的基础上，要让农民孩子巩固他已有的信仰和道德观念，以及应该从人民中培养教师等等。这里确实有不少独到的、值得重视的东西，不过，托尔斯泰正在形成的从宗法农民的立场衡量一切事物的倾向也已露端倪。托尔斯泰的这篇论文在教育界引起了轩然大波。不过使他高兴的是，涅克拉索夫支持了他。涅克拉索夫在给他的信中说：“我很满意，您的名字和杰出的论文为杂志增加了光彩。”
为了在更大的范围里推行自己的教育观点，托尔斯泰一度十分热心在雅斯纳亚·波良纳筹办一所师范学院。他认为，从人民中培养一批能胜任农村学校教育的教师是至关重要的，这些教师不能脱离人民，农忙时下田干活，农闲时上课教书。索菲娅称这所学校是“穿草鞋的大学”。托尔斯泰“极度紧张地”，“从清早忙到深夜地”工作着。但筹办一所大学谈何容易，首先在经费上至少还缺了3万卢布。托尔斯泰向图拉省公署提出了申请，因为他知道“地方自治会”恰好有这么一笔闲置着的款项。可是他的申请被拒绝了，拒绝的理由竟如此荒唐，托尔斯泰谈到此事原委时写道：
“我想在雅斯纳亚建立一所穿草鞋的人念书的大学，不遵循规定的大纲，学习数学和物理。要办图拉省的国民教育正好需要3万卢布。作为一个议员，我提出了这一点，我发完言之后，站起来一个长得滚圆的小老头儿，他开了腔说，这3万卢布最好用在为叶卡捷琳娜女皇修建纪念碑上。对于这一点有什么反响呢？没有人开口……”
托尔斯泰深感失望，师范学院的计划夭折了。
1875年夏天，托尔斯泰全家再次来到萨马拉草原。当时，托尔斯泰在那里购置的土地已达1.6万余亩。那辽阔无垠、风光绮丽的大草原，粗犷剽悍、风俗各异的农牧民，甚至那个头不高却壮实有力的草原马，都对托尔斯泰充满着吸引力。那年夏天，托尔斯泰兴致勃勃地搞了一次赛马活动。活动开始的那天，数千名农牧民从四面八方会集到托尔斯泰的庄园，当地的巴什基尔人、吉尔吉斯人、俄罗斯人都穿上了各自的民族服装，铺开各色毡毯，散坐在芳草如茵的草地上，煞是好看。赛场上，骏马奔驰，骑手奋勇；赛场边，歌声、笛声、助威声响成一片。人们欢天喜地，像是过节一般。赛马活动举行了两天，直到次日傍晚，人们才尽兴而归。活动的圆满成功使托尔斯泰感到愉快和满足。从萨马拉返回家乡后的第三天，托尔斯泰给费特写了一封信。他在信中写道：
“我不知道为什么命运把我带到那儿（萨马拉）去，但我知道我听过英国议会里的长篇演说词（大家认为它们非常重要），我觉得它们沉闷而且微不足道；然而，在那儿——苍蝇、肮脏、农夫、巴什基尔人，我是怀着非常尊敬和焦虑的心情倾听着和观察着的，我感到这一切才是最重要的。”
托尔斯泰认为：“看一看眼前这场游牧民族（在广袤无限的旷野上千百万人）的生活方式同农业和原始的生活方式进行的对抗——那就会感到这场对抗的全部意义。”托尔斯泰对普通农牧民的落后、贫困的生活状况感到不安，但同时他从普通人身上看到了远比上流社会“文明人”自然健康的生活，看到了最广大的人民群众的生活及其斗争的意义。也就在这封信中，托尔斯泰表示想尽快结束《安娜·卡列尼娜》的创作，以便腾出手来，“做其他的事情，但不是做我心爱的，然而又想放弃的教育工作，这些工作占去了我太多的时间。”如今，使他痛苦不安的是人生的意义、宗教和道德哲学的问题。这种痛苦的思考在他笔下的主人公列文的精神探索中已经开始表现出来。
敏锐的批评家魏烈萨耶夫在谈到托尔斯泰的创作时写道：“在《战争与和平》中主人公周围的空气似乎是洁净和明朗的，作者和普拉东·卡拉达耶一样，不愿看到破坏生命的美的现象。在《安娜·卡列尼娜》中情况便不同了。艺术家仍然力图保持原来的立场，力图看到现实世界的和谐。但在他的心灵深处，尽管对他来说是无意识的，却出现了不安与慌乱。不知来自何处的浓黑刺眼的阴影掠过明朗的世界，列文竭力为自己辩护，为自己的生活寻找崇高的根据，但冷眼旁观，我们发现他已经感到自己有罪，他哥哥在临死时无情地对他说的话是正确的：‘你无非想表明你不是简单地剥削农民，而是带有某种理想的。’……艺术家的天真严肃、明察秋毫的眼睛逐渐地睁得越来越大，生命可能无限美好，人们可能充满着幸福，他以整个身心，全部生命，非常坚定地相信并感到这一点。但是，生命被彻底毁坏了，人们十分可怜，非常痛苦。”
面对时代的制度，社会的黑暗，托尔斯泰的眼睛确实睁得越来越大，他对自己的生活也越来越感到不满。列文问自己：“究竟什么事使我惶惑不安呢？”这其实正是托尔斯泰的自问，他将要为此作出披肝沥胆的精神探索。
这一时期，托尔斯泰对音乐仍保持着热烈的爱好。在紧张的工作之余，他常常在钢琴旁坐下，在乐声中倾泻自己的情感。索菲娅的弟弟斯切潘回忆说，每当托尔斯泰弹到激动时，他总是脸色略显苍白，仿佛面对着什么可怕的东西。也就在那个时候，托尔斯泰与作曲家柴可夫斯基相识了。柴可夫斯基从青年时代起就崇拜托尔斯泰，甚至把他视作“半人半神”的偶像。与托尔斯泰的接近，固然使柴可夫斯基打消了这种想法，但他仍深感“荣幸和自豪”，并觉得自己被托尔斯泰洞察人心的力量和高尚的人格迷住了。托尔斯泰也十分赞赏柴可夫斯基的艺术才华。1876年冬天，莫斯科音乐学院院长、著名音乐家鲁宾斯坦为托尔斯泰举办了专场音乐会，音乐会上演奏了柴可夫斯基的不少作品，托尔斯泰被柴可夫斯基的“D大调如歌的行板”深深打动了。柴可夫斯基后来在日记中写道：
“我在生活中也许从来没有这样地感到满足，我的作者的自尊心深受感动，因为列夫·托尔斯泰听了我的四重奏乐曲的行板，他和我坐在一起，泪水盈眶。”
在青年时代，托尔斯泰就十分关注宗教问题。步入中年，特别是到了70年代后期，他更是对宗教表现出异乎寻常的热情。1877年10月，他在致费特的信中说，上帝是他“在不断地思索”的一个“首要问题”。他在致亚历山德拉的信中又称：“宗教对于我，就像感到自己就要溺毙的人抓住什么东西，以免于灭顶之灾一样，宗教成为我心目中的救星，已经有两年之久。”离雅斯纳亚·波良纳庄园不远的公路上，常常能见到那些不畏艰辛的长途跋涉的朝圣者。托尔斯泰很想体验一下他们的心情，并希望像他们一样从圣地找到某种精神寄托。于是，在那一年的7月底，他在斯特拉霍夫的陪同下，第一次来到距家两百多公里的著名的奥普京修道院访问。这座巍峨的修道院坐落在卡布加省的一个绵延数十公里的森林中，已经历经几个世纪的风雨的洗礼，成了名闻遐迩的圣地。果戈理和陀思妥耶夫斯基等作家都到过此地，后者还在他的长篇小说《卡拉玛佐夫兄弟》中对它作过描写。当时，主持这座修道院的是颇有声望的阿姆弗罗西长老，托尔斯泰与长老作过多次长谈，他还结识了其他一些神父，并同他们一起作过长达四个小时的夜间祈祷。后来，托尔斯泰还根据他在那里获得的素材写过一部名叫《谢尔盖神父》的小说。可是，托尔斯泰并没有从长老和那些神父那里得到他所希望得到的那种精神启迪。
从奥普京回来后，托尔斯泰立即埋头阅读各种不同倾向的哲学与宗教著作。他涉猎的面很广，其中有德、法、俄等国的哲学家和神学家施特劳斯、米勒、雷内、普鲁东、布赫诺夫、索洛维约夫等人的著作。他希望在比较中认清宗教的本质。如他在那年11月致斯特拉霍夫的信中说的那样：“哲学里除了说宗教是一种偏见之外，是否还有别的什么定义呢？最纯洁的基督教又是什么样子呢？”托尔斯泰苦苦思索着，并“想用教义问答的形式”写出自己的观点，不久他就动手写下了《基督教教义问答》和《宗教的定义》这两篇文章。托尔斯泰紧张的精神探索引起了友人的担忧，斯特拉霍夫在信中写道：
“我对您的情谊越来越深，也越来越为您担忧。我看到您一天的感受胜似别人一年，您的思想和感情要比别人强烈10倍。您寻求安宁而又不可得，忧郁烦恼的思想在您身上有时过分扩张。这是可以理解的，治疗的办法就在您手里掌握着：生活恬静一些，神经过分充血会使人过分敏感，过分急躁，所以，请不要用脑子。”
在索菲娅那年秋冬时节的日记中，也可以看到托尔斯泰对宗教的迷恋。她在12月26日的日记中写道：
“列·尼的心情随着年龄的增长正在发生剧烈变化。经过不信宗教和想信教两种思想长期交战之后，他从秋天起突然心情平静下来，他开始持斋，上教堂，祈祷。”
对自己过去生活的反省和对人生真谛的探索，使托尔斯泰觉得自己以前的有些做法并不符合真正的，或者说是“最纯洁的”基督教的教义。正是在这样的心态驱使下，托尔斯泰首先向已经断绝交往达17年之久的屠格涅夫伸出了和解之手。1878年4月6日，托尔斯泰给远在法国巴黎的屠格涅夫发出了这样一封信：
“近来在回顾我与您之间的关系时，我又惊奇又高兴，我感到，我现在对您已毫无敌意。愿上帝保佑，希望您也同我一样有这种感受。说实在的，由于我知道您是那样的善良，我差不多可以确信，您对我的敌意一定比我消失得还要早。”
“如果是这样，那么就让我们彼此伸出手来，并请您彻底地原谅我从前对不起您的一切地方。”
“对我来说，只记得您的好处是很自然的，因为您对我的好处曾经是那样多得不可胜数。我记得，我的文学荣誉承情于您，我也记得，您是多么喜欢我的创作和我本人。也许，您也可以找到关于我的同样良好的回忆，因为我也曾真诚地爱过您。”
“我现在真诚地（如果您能原谅我的话）向您献出我所能献出的全部友谊。在我们这种年纪，唯一的幸福是与人们和睦相处。如果我们之间能建立起这种关系，我将感到非常高兴。”
一个多月以后，屠格涅夫收到了这封信。读信时，他流泪了。屠格涅夫当天就执笔给托尔斯泰写了一封回信，信中写道：“您寄来的邮局待领的信，我今天才收到。它使我非常高兴和激动万分。我很乐意恢复我们先前的友谊，并紧紧握住您向我伸出的手。您不认为我对您有什么敌意，这是完全对的。假如它曾经有过，那也早已消失无踪了——留下的只有对您的回忆，回忆一个我曾衷心地依恋过的人，回忆一个作家，对他迈出的头几步我比别人更早地表示祝贺，对他的每部新的作品我都始终抱有浓厚的兴趣。我由衷地为我们之间的误会的消除而高兴。”
“我希望今年夏天能到奥尔洛夫省来——那时我们自然又会见面。在此之前，我祝愿您事事如意，并让我再一次真诚地握住您的手。”
那年夏天，屠格涅夫返回祖国。8月8日，托尔斯泰亲自前往图拉车站迎接屠格涅夫的到来。俄罗斯两位杰出作家的手又重新紧紧地握在了一起。在雅斯纳亚·波良纳的几天里，屠格涅夫受到了托尔斯泰一家的热情接待，过得十分愉快，而屠格涅夫那诙谐风趣的谈话也赢得了全家人的好感。这一年的秋天和第二年开春，屠格涅夫又两次来到雅斯纳亚·波良纳小住。托尔斯泰常常与他一起在峡谷、林地打猎和散步，并且深入地交换着各自的思想。
1877年爆发的俄土战争，以及俄军8月的失利，牵动着托尔斯泰的心。托尔斯泰觉得在距克里米亚战争20年后，俄国不是变得强大起来，而是更加积弱无能了。为了对这一现象作出历史的解释，托尔斯泰对1828—1829年的俄土战争产生了兴趣，由此他又重新想到了1825年十二月党人的起义。一种创作的激情使托尔斯泰在1878年年初再次提笔构思起长篇小说《十二月党人》来。托尔斯泰广泛收集材料，“专心致志地阅读20年代的文献，神游于那个时代”，他在致亚历山德拉的信中把自己比作一个走进商品丰盛的市场中左顾右盼的厨师，“看看陈列的蔬菜、肉类和鱼虾，心中暗想，不知自己会做出什么样的菜肴来”。后来，他还不止一次地前往莫斯科，走访仍健在的十二月党人及其家属，并且仔细参观了当年关押过十二月党人的彼得罗巴甫洛夫斯克要塞。所见到的这一切，激起他内心一阵阵的感情波澜，他曾为当年十二月党人的不幸遭遇而潸然泪下。到了11月间，托尔斯泰觉得自己的构思已经开始成熟。他设定的事件发生在1816年—1836年期间，其中包括十二月党人的一系列活动和农民的迁移活动。作者想通过贵族革命家与农民在西伯利亚的相遇，广泛地反映两个阶层的生活，并揭示十二月党人起义失败的根源。在他的构思中有两个相对映的人物形象，一个忠于自己的信仰，“挺身去服苦役”；一个则经不起考验，背叛了自己的理想。30年以后，那个真正的十二月党人服完苦役回来了，他“清醒、振作、满心的明智和愉快”；而那个变节者却早已堕落，靠“消遣和淫欲来掩藏自己经常感到的绝望和羞愧”。尽管托尔斯泰手头的材料已经十分丰富，但是在动笔时，他仍感到有些史实尚不清楚。为此，他向存有大量的十二月党人的秘密案卷、肖像和其他有关档案材料的彼得堡第三厅提出了查阅的要求。可是，他的要求被拒绝了，托尔斯泰不得不停了下来。
几乎就在同时，托尔斯泰的思想又转向了18世纪。他在致亚历山德拉的信中说：“现在我感到兴趣的已经不是十二月党人，而是18世纪及其初年。”他希望在这部名为《百年间》的长篇史诗中，以尽更可能大的容量反映从彼得大帝统治的末年到十二月党人起义的前夜这整整一个世纪的社会风貌，并从中探寻俄国社会发展的道路。但是在作了一段时间的认真准备后，这个创作计划也被搁置了起来。
这两部构思宏大的长篇史诗最终未能在托尔斯泰笔下出现，无疑是一件令人遗憾的事情。这里固然有托尔斯泰解释的“时代离得太远”，“难以深入体会当时人的心灵”等原因，但是更主要的恐怕还在于托尔斯泰精神上的风暴已经逼近了。托尔斯泰在致友人的信中多次表示过，他非常希望有空暇的时间，去从事比教育和创作更重要的事情；他“已经没有力量和时间去实现”自己的创作计划了，目前对于他来说最迫切的是要完成“个人方面的计划，内心方面的，那就是：拯救灵魂”。托尔斯泰越来越强烈地感到自己的贵族生活与广大的农民生活之间的巨大差异，意识到自己的正在形成的宗教哲学观点与他的小说的内在构思，乃至他以前的全部创作之间的深刻矛盾。他惶惑、忧虑、痛苦。为了给自己的灵魂找到一个永久的寄托，托尔斯泰承认他自己就如同莱蒙托夫笔下的孤帆那样：
“不安的，祈求风暴，仿佛在风暴中才有安详！”
