《大学》作为“四书”之一，是宋明理学家阐发其理学观点的重要文本。蒙文通在究心于理学的过程中，对《大学》极为看重，认为《大学》言诚意、慎独是深得思、孟之统。他说：“曰‘所谓诚其意者，毋自欺也。’毋自欺者，心之责、知之事也，无所依傍，无所遁匿，此《大学》之善发孟子精透无遗者欤！”蒙文通认为，《大学》所言的意是“心之本，几先而微者也，正孟子之所谓本心，‘乍见孺子’之心”，是“森然于中而不容自欺者”，是“诚者，天之道也”，即是本体；言毋自欺，即诚意，是“思诚者，人之道也”，是工夫。比之孟子“舍生取义”的知行犹为二，《大学》“则信意之可依以为仁义，意无有不正，意本而心末、意诚而心正也，尚何待于养，惟不自欺己耳，此《大学》之绝异于荀卿者也”。“以言乎‘好好色，恶恶臭’，则无所容于舍择，而知行已合一”，是即本体即工夫。因此，“《大学》之即意诚而心正为善发孟子、为能宗孟子者也。孟子说‘气也，而反动其心’，以合乎心则有动，以言乎意则不易。此正《大学》之宗孟子而有进于孟子，用荀卿而善拨正荀卿者也”。
“《大学》诚意之功曰慎独、自慊。慎独者，思、孟之要，旨明而毕具于斯，此《大学》之能得思、孟义统者乎！”“独”指内心的专一，内心的真实状态；“慎独”是相对于“诚意”而言，指不论在独处时还是在大庭广众上，均要戒慎地保持内心的专一，保持内心的诚，这是一种心性修养方法。孟子主张以本心明性善，正是借助于慎独之功。《大学》言诚意、言毋自欺，实际就是言慎独，言即本心，是对孟子本心说及尽心之旨的进一步发挥。“《大学》以诚意、毋自欺为教，正善发孟子之意。”“即本心自能思诚、自能择善，岂非简易久大之至哉！思诚、诚意之言，反复为用，故曰至《大学》无余蕴矣。”“《大学》以好恶言诚意，舍此无以言性善，性善之意原无失。”惟有人才有好恶，好好色、恶恶臭是人之天性，以此言诚意，言心性修养，自然可以尽心，从而明性善了，故蒙文通说《大学》是“善发孟子精透无遗者”，是“得思、孟之统”。
蒙文通也把《大学》作为研究宋明理学家思想的重要文本和依据。他认为，宋明理学家对《大学》的理解深度不一样。他说：“能知《大学》之义者，其事稍晚。程氏虽尊之，而未能笃守。至朱子，犹据程子之言以补‘格物致知’之义，是于《大学》犹未能尽也。至阳明以诚意为一篇之主，即是以阐‘知行合一’之义，而后决其无坠简、无遗义。于是儒家之说极精于《大学》者，宋、明儒历久而毕至焉，殆至是而洙泗之蕴阐发尽矣。”
蒙文通认为，二程“虽尊之，而未能笃守”。作为宋明理学奠基人的二程，虽然对唐代韩愈、李翱维护道统而推崇的《大学》(与《中庸》）百般褒奖宣扬，甚至称“《大学》，孔氏之遗书而初学入德之门也”，论学也时常引用，但《大学》提出的明明德、亲民、止于至善三条纲领和格物、致知、诚意、正心、修身、齐家、治国、平天下八个条目中，二程只涉及了格物、致知、修身等条目，故只是对《大学》之义作了初步的阐发。
至于朱熹，是“犹据程子之言以补‘致知格物’之义”，“于《大学》犹未能尽也”。南宋的朱熹把《大学》从《礼记》中抽出来，与《论语》、《孟子》、《中庸》并列，到他撰写《四书章句集注》时，便成了《四书》之一，并把它列为“四书”之首，作为儒学的入门读物。他继承二程有关“格物致知”的思想，并加以发挥。他认为，“格物”包含三个阶段：一是“即物”即接触事物，二是“穷理”即研究物理，三是“至极”即穷理至其极；“致知”则是“推极吾之知识，欲其所知无不尽也”，即扩展知识，致知是格物的目的和结果。总的说来，朱熹的理论是对程颐“格物穷理”认识论的发展。为了发挥其思想，他提出《大学》篇中缺失对“格物致知”的解释，于是专门作了《格物致知补传》。朱熹的格物致知论，是其根于认知心，以心、理为二的思路，将《大学》某一部分诠释为格物、致知。这样的诠释与补传，补全了《大学》八条目所欠缺的内涵，进而可能关联到“诚意”、“正心”的阐发。蒙文通认为，这是朱子的贡献，但“《大学》言‘格物’，以明物与知之不可二；《大学》言‘致知’，以明知不可蔽，推致其固有之明与事物之间而已耳”。“以知接物而好恶者意，一格物而知已致、意已诚、心已正，本自一事，一了俱了”，而朱子的“格物致知”却导致了格物与致知分离为两个阶段，且知、物分离，知、行分离，因此还未充分阐发《大学》之义。
在蒙文通眼中，真正尽《大学》之义的理学家是明代的王阳明。他对阳明的良知论和“知行合一”说，极为赞赏。他说：“（王阳明）曰：良知只是自家知，有不善良知本自能知，董罗石曰：‘知过是良知，改过即是致知’，尽之也。此阳明论古本《大学》之功为不可没也。知只是意之觉察，故意、知、物三，而诚、致、格一。气之或暴，心之或放，而意无不知，能自知者意也，只‘毋自欺’而本体工夫一言直了，外此固无他道。舍心与知而言学，则舍本而逐末，惝恍而不实，此多歧所以亡羊欤！”所谓“古本《大学》”，即指没有加朱熹的“格物致知”补传的原本《大学》。蒙文通认为，“意者心之本，几先而微者也，正孟子之所谓本心，‘乍见孺子之心’也。”王阳明的良知、意，相当于孟子的“本心”，均具有本体性涵义，而阳明将先天之良知与致知之过程合而为一，即是将本体与工夫合而为一。“《大学》言意，知者意之知，而物者意之物，知与物无或离，故好与恶无或泯。以知接物而好恶者意，一格物而知已致、意已诚、心已正，本自一事，一了俱了。”知与物有能所之分，即是认识与被认识的关系，但格和致却是一事。知不离于物，而心先天具有判断是非的能力和好恶的倾向，故认识事物（即格物）的过程也就是致知的过程，是诚意的过程，也是正心的过程。或者说，格物、致知、诚意、正心是同一过程的几个方面。蒙文通认为，王阳明的良知论、知行合一说，是对《大学》的进一步地、充分地阐发，即深得《大学》之义，思、孟之旨。因此，“程朱以《大学》有错简，是犹未尽《大学》之旨，阳明主古本，盖《大学》‘意’之一字，至姚江良知乃说而后明”。“于是儒家之说极精于《大学》者，宋、明儒历久而毕至焉，殆至是而洙泗之蕴阐发尽矣。”
（五）调和程朱与陆王、糅合儒释
蒙文通是学通儒、释、道的通儒。他在研习宋明理学时，取佛家的圆融浑成之意，试图融和各家、各派。一方面，蒙文通看到了理学内部程朱理学派与陆王心学派的不同。他说：“程朱可谓仁者见之谓之仁，慈湖、阳明可谓知者见之谓之知。”“慈湖、白沙、阳明，皆所谓自明诚，晦翁则所谓自诚明也。”《中庸》说：“自明诚，谓之性；自诚明，谓之教。”慈湖即杨简，是南宋陆学的著名人物；白沙即陈献章，是明代心学的开创者；阳明则是明代陆王心性的集大成者。三位都是心学家，讲本体之心，主张通过内求于心以达道，侧重于本体之性；朱熹则讲主宰、认知之心，主张通过后天的教育培养及外部的格物工夫以穷心中之理、以达心中之道，侧重于教之工夫，即两派各有侧重点。不过，两者的目的却是相同的，即认识心中固有的“天理”，成为圣人。因此，二者各自的论见可说是殊途同归，即蒙文通所谓的仁者见之谓之仁，智者见之谓之智。另外，“能所问题是朱陆异同的重要问题，应从能所、理气来解释，心是能知，物是所知”。蒙文通认为，朱、陆在认识论上也存在分歧，朱熹主张“格物致知”，以认知之心认识万物，从而认识心中之“天理”，重视通过格物以穷理；陆九渊主张“心即理”、“吾心即是宇宙”，重视以本体之心直接认识心中之理，强调内求于心和道德自律。
但更多的时候，蒙文通趋向于调和两派。他说：“考亭说理在事，阳明说理在心，本无不同。”“事事物物皆有个自然之理，惟心皎皎明明知得此理。朱子从物事上说此理多，其实何尝离得知。阳明从知上说此理多，其实何尝离得物。诚意是好善恶恶之本，从大本去，知物一齐俱了。”“性善之理，古人都见得分明。只此一理，延平从未发处说，象山从已发处说，已发未发，一也。晦翁从物事上说，阳明从知上说，知与物非二也。用工略不同耳。”蒙文通认为，虽然朱熹强调通过格物来穷理，王阳明主张通过致良知以明理一个是向外——用主体去冥合外在的本体，一个是向内——直接认识安置在主体之中的本体，两者都是求（天）理，“理”在他们的哲学中，均具本体论涵义，而且理与知（心）、物不可分离。因知、物不可离，故无论是侧重于以知（心）说理，还是偏向于从物上穷理，二者没有本质上的差异，只是用工或是侧重点的不同。“盖道南学脉原有所在，陆王朱子，用工处固无二也。”实际上，道南学脉多指由程颐通过杨时下传的程朱理学学派，并未将陆王心学派包括在内。蒙文通这里如此说，更可见其折中两派的观点。
由于宋明理学是在儒、释、道三教相激相荡中孕育产生的，故理学家的思想是以儒为主，兼采佛、道。蒙文通本人亦是博通三家。所以，他在治宋明理学的时候，蕴含着调和三家的倾向。他对儒学、佛学作了比较，“虽圣人亦有所不知焉，亦有所不能焉，这是儒学。一了一切了，只见得心体而已，此亦必无之事。儒学是进进不已无止境，佛学真是形而上学” 。他认为，儒学是成圣之学，即使是圣人也有所不知，有所不能，故仍须学习，讲求道德践履，注重修养工夫。因此，儒学是学无止境；佛学是成佛之学，注重内心体验，强调寡欲，以达至“万物皆空”的境界，与儒学讲“实”相比，佛学讲“空”，故是形而上学。他在1963年7月写给郦衡叔的书柬中，开篇就说：“迩来所好，偏在理学，亦偶涉宗门，略谈禅儒之辨。罗整庵所谓心之灵与性之理，其区界大端在此。”明代的理学家罗整庵（即罗钦顺）认为，虚灵之心应与条理之性区分开来。蒙文通认为，这种区分正是禅宗与儒学的差异，即是说，儒学侧重在性之理的基础上讲心之灵，而禅者则偏于离性而言心之灵。
另外，蒙文通认为，儒、释之辨还在于是否说人的本来面目是善的问题。他说：“满街都是尧、舜，这是实见得性善，实见得人皆可以为尧、舜。善只是本来面目，可以说无善。若说无善无恶，连恶也无了，这是法身向上事，这是儒释之辨。”蒙文通认为，儒家主张先天性善，故人人皆可成为圣人，可以成为象尧舜一样有德的人；儒家认为，善是本来面目，恶只是因主体禀受的气有差异而产生，说恶是相对于先天的善而言。佛家则基于成佛的目标，说人性本恶，认为去掉恶根，也就成了佛了。所以，人性善与否，也是儒、释之别。
蒙文通在比较儒、释的过程中，批评佛家，“禅者每言见性，言圣人与凡夫同。然人伦性也，禅者弃人伦，果为性乎？其迥异于凡夫审矣。又其言敲空作响、击木无声之类，亦非凡夫之常情，其说悖矣，正所谓弥近理而大乱其真者，非欤？”“弥近理而大乱其真”是朱熹在《中庸章句序》中，对老学和佛学的教徒们以各种花样推出的看似与儒家道统之理相合的理论的批评。蒙文通也借用这句话批评佛家弃人伦而言性。他认为，性应当包含伦理意义，佛家弃人伦而言性，其所谓的性是与世俗儒家伦理完全不同的。
在批评佛教的同时，蒙文通亦加以肯定。他说：“自宋、明儒出而性道之旨明，固禅者有以启之，不可诬也。乃禅者不能决去旧习，而宋儒乃能决之，顾亦时时染于禅者之言未能涤去，徒滋后学者之疑，安得一一取其是而决其非欤！儒者之学，各有得力处，各不相同，禅者亦然，其丝毫之间固难矣。但提得大端，亦自有益。”蒙文通认为，自北宋以来，宋明儒在论性方面上升到一个新的层次，提出性即理的思想，以及将性区分为天地之性与气质之性、本然之性与义理之性、天命之性与禀受之性等等，这多多少少来自于禅学的启发。蒙文通认为儒、释互相影响、相互汲取是势所必然，但认为“提得大端，亦自有益”。所谓“提得大端”，是指儒、释在相互冲击的过程中，仍不改各自的宗旨，即儒学内部，尽管学派林立，各有所论，但“大端”仍在——注重伦理，讲“实”；佛学内部亦是各有所论，不过，“大端”也在——讲“空”，讲成佛。
蒙文通也试图糅合儒、释。他说：“率性尽性之学，自子思、孟子、延平、程、朱是一致的。象山所谓于人情世事物理上用功，亦是如此。所谓洒扫应对之微，即精义入神之妙。释家说要于事上观，亦是此理。”蒙文通认为，儒学是入世之学，讲求心性修养和道德践履，无论是通过“格物”以“致知”，还是通过“发明本心”的简易工夫，皆是为了认识本心、认识人性、认识天理，是一种率性尽性之学；而佛家虽言性是空，但主张从万事万物上反观人性，也可算是一种率性尽性之学。蒙文通还说：“溪声是广长舌，山色是清净身，此色界之说也；无山无水，此无色界之说也。以无极而太极、太极本无极观之，却只是一事。盈天地间莫非理也，便觉身空。”他将宋明理学家提出的无极、太极范畴与佛家色界的有与无相比拟，认为有与无“只是一事”，他汲取了佛家的圆融浑成之意。
