哈佛第一年，他掌握了人类学的一般情况，并开始形成博士论文的大致思路。1921年3月，他向哈佛大学文理学院研究生院提出读哲学博士学位的申请，随即开始做人体测量学调查。他在美国东部各大学的中国留学生和波士顿中国侨民中收集体质人类学的材料，历时七个多月，先后测量了一百一十一人。他将所获得的数据，加上当时学术刊物上发表的有关中国人体质测量的材料，综合成一篇讨论中国人体质的论文。
这年暑假，虎藤得知李济无别的安排后，邀请他每天来皮博迪博物馆打半天工，交给他处理一批埃及人头骨：开箱、洗刷、整理这些头骨，按钟点付费。李济在和这五百个埃及人头骨的亲密接触中，度过了大半个暑假。这是一次很好的磨砺，对其日后进行生体测量和处理安阳殷墟出土的人头骨等都有直接帮助。
1923年夏，李济返国途中拜访了美国国家博物馆馆长、体质人类学泰斗阿列士？赫德利奇卡教授在得知李济只有Ph.D.（哲学博士）而没有M.D.（医学博士）学位后，赫德利奇卡敦劝其不要继续体质人类学的专业工作。也许正是这番忠告，改变了李济的人生。
1923年秋，李济回到北京，席不暇暖，就经学长凌冰举荐，应张伯苓之聘，去了天津八里台的南开大学，担任人类学、社会学教授，自第二年起还担任了南开大学文科主任。李济曾说，当时他教的人类学这门“新鲜”学科，受到京津一带大学和学术界很多人的关注。
那时人类学（尤其是考古人类学）与地质学关系密切。人类学的田野调查，考古学的田野发掘，最早的源头就来自地质学的“掘地”。地质学因工业文明对能源材料的需求而兴，地质学家常受雇企业主寻找矿藏，其间不时发现古生物遗骸、古代石器和陶器，于是古生物学和现代考古学应运而生。１９世纪中期，这些在西方刚起步的新知识，通过地质学着作的译介与传播也逐渐进入国人视野 。
当时学科分工并不清晰，矿科、地质学、古生物学、人类学、考古学等学科总是你中有我，我中有你。因此说李济当过矿科教授，及至后来筹备中研院地质研究所，再其后受聘史语所考古组主任。
1923年8月25日，河南新郑南街李家楼的士绅李锐在雇工掘井时挖出古物，一座未经盗扰的双墓道大墓被发现了。驻郑州的北洋军第十四师师长靳云鹗闻知此事，带领士兵赶去发掘 ，不久，北洋政府教育部和北京大学代校长蒋梦麟也派出教育部专员高丕基、历史博物馆馆员裘善元、北大文科研究所教授马衡等前往调查采集……一时间“挖宝”和看“挖宝”的都云集在新郑南街李家楼，竟达数百人。熙熙攘攘的挖掘工作历时四十天，墓室挖出的土，堆积如山。获得铜鼎、圆壶、大方壶、编钟、镈钟等大型礼乐器百余件及玉器、瓦当、瓷器、骨器数百件。但挖掘者缺乏考古知识的指导，没有作坑位、器物所在的位置及地层和墓葬的形制等记录，收获只是一次“挖宝”。
9月底，丁文江凑了二百银元的经费，鼓励李济赴新郑调查发掘。李济偕北洋政府农商部地质调查所的谭锡畴赶到新郑，晚来了一步，大墓前期已被翻扰。他们的发掘工作从10月1日开始，只进行到24日。他们只在墓穴中采集到一些人肢骨和零星的碎铜片。本想做一些地层学的勘察剖析，突然传来土匪扰乱的消息，他们只得仓皇离去。
李济携带着新郑挖到的和工人交来的人骨到北京，借协和医科学校的解剖实验室进行研究。此间李济认识了毕士博，还从毕氏手上获得他所捡拾的一批人骨。李济做了些比较研究，写成英文论文《新郑的骨》，发表在1926年国外的学术刊物上。文章大致描述了这段过程，虽没有记录多少考古学上的收获，但在数据的整理和分析上极其细致，完全符合体质人类学要求的标准，引起了毕士博的兴趣。毕氏得知他是中国第一位哈佛人类学博士之后，即代表弗利尔艺术馆试邀李济参加他们的团队，合作在中国从事田野考古。李济对这个“机会”把握不定，转而求教“丁大哥”。丁的回答为他解开心结：一个从事科学研究的人，如有机会采集第一手材料，就不可轻易放弃；至于跟外国人打交道，最好“直道而行”。于是，李济回了毕氏一封信，信中明确提出：在中国的田野作考古工作，必须与中国考古团体合作；在中国发掘出来的古物，必须留在中国。
1926年2月5日，李济告别除夕气氛中的京城和倚门悬望的家人，结伴袁复礼，赴晋南进行考古调查。
进入山西境内，他们经太原、介休沿汾河南下。选择晋南，是那里治安状况相对较好，考古资源丰富，史籍中载有尧都在平阳、舜都在蒲坂、禹都在安邑。
这次考察，李济险些付出生命的代价。他在归途染疾，患斑疹伤寒，回到北京，沉疴不起。起初，父母和夫人信任民间单方，耽延了诊治，以至病情告危。幸亏赵元任夫人杨步伟断然做主，找车直接送到协和医院救治。病床上的李济，一心筹划着西阴村的发掘。5月26日，由他口授，一位叫做Miss Furscott的女士打字，给毕士博写了一封信，报告晋南调查的情况和病愈后即去西阴村作实地发掘的计划。
于是，李济和袁复礼再次返回山西，并于1926年10月15日至12月初对西阴遗址进行了发掘。此次发掘他们采用了“探方法”，即每个探方2×2米，共8个，另有4个探方因不完整而未编号。在探方的处理上，李济首创“三点记载法”和“层叠法”来逐件登记标本。前者以X—Y—Z来表明陶片的准确位置；后者用大写英文字母表现以每米为单位的人工层位，同时还用小写的英文字母来表示自然层位的深度。例如，B4c表示出自探方4、第二层、第三分层，从其记载簿上可查出其深度为1.17~1.25米。现收藏在中国社会科学院考古研究所的有关标本，仍可看到当时的标记。发掘工作由李济先生主持，袁复礼先生承担具体发掘和测量两项工作，用他自己的话说：“画图的时间是断断续续的，因为我经常要管理挖掘的事，每日以8小时计算，我总费了25天的功夫”发掘工作进行的很细致，以层位划分为例，个别探方由表土层往下共划了33个层次。发掘陶片共装了60多箱，总数为18728块。仅第4探方出土陶片总数即达17372块，其中彩陶片有1356块。遗迹有窖穴，另有石锤、石斧、石刀、石箭头、石杵、石臼、石球；骨锥、骨簪、骨针、骨环和半个人工切割下来的蚕茧标本等，可谓收获甚富。
西阴遗址的发掘及考古报告的面世，证明中亚及近东的彩陶都很难比得上仰韶文化，安特生（J.G.Andersson）提出彩陶文化起源于西方的说法发生了动摇，李济和袁复礼先生当初“尚不能断定彩陶的确起源于西方”的研究结论，最终被今天的许多考古发现所证实。通过对西阴遗址发掘材料的研究，李济认为：“中国在有文字之史前已有文化，为固有文化”。
