4月27日，顾顺章被押解到南京，按照陈立夫的指令，解往中山东路中统的秘密机关，但顾顺章立即认出这是中共的“驻京办事处”，并说出了钱壮飞潜伏于此的真情，使得陪押他的蔡孟坚大吃一惊，知道事情不妙，立即报告给陈立夫与徐恩曾。但事已无可挽回。据当时参与此事的中统特务张国栋回忆说：“在顾顺章到达南京前十数小时，徐恩曾的私人秘书钱壮飞突然失踪了，当时我们看得出，开始，徐表现得很紧张……他来到调查科与总干事张冲、干事顾建中悄悄说上几句话，便又匆匆忙忙地离去。在发现钱壮飞失踪后，徐十分紧张，简直到了惊恐的程度。”他立即派出特务四处搜捕，但一无所获，只在钱宅找到了其年迈的母亲，鉴于钱壮飞的警告，徐恩曾也不敢加害其母。
蔡孟坚押解顾顺章到南京后，陈立夫与徐恩曾得知蒋介石要接见二人，便立即布置，派中央组织部秘书长张道藩赶去蒋的官邸，抢在前面警告蔡、顾二人不许向蒋介石透露有关钱壮飞情况，这一举动，使得陈、徐二人开脱了自己的责任，避免了一场灭顶之灾。蒋介石在见蔡、顾时，并未对顾顺章表示出多少热情，只是说其“归顺中央，甚好”，要其“以后一切听蔡同志安排，为国效力”。随后，蒋又单独召见蔡孟坚，询问了此案的有关情况，嘱咐对顾要好好运用。蔡孟坚顾忌到陈立夫与蒋的关系及与他的交情，没敢对蒋说明钱壮飞之事。
当天，徐恩曾趁蔡孟坚见蒋之机，带人将顾顺章从中山东路秘密住处劫走，控制在自己手下。蔡孟坚对此大为恼火，但在张道藩的威胁之下，他只好放弃这桩“肥案”，怏怏地返回武汉。
在对顾顺章进行了初步的审讯后，徐恩曾等人连夜赶到了上海，指挥军警宪特立即进行了大搜捕，结果只捕获了一批来不及撤退的中共地下党员。
据当时在沪的中共地下组织领导成员聂荣臻回忆：徐恩曾“搜查了我们几乎所有的机关，只剩下一个汽车行没有被搜查，那是我们军委的一个联络点，顾顺章不知道。”“恩来、富春同志和我，在情况紧急时，都到过这个联络点得到掩护，工作虽然仍在进行，但危险很大，我们这些过去与顾顺章交往很多的人，就经常待在家里，不敢上街。从那以后，组织上就已经在考虑我们这些人撤离上海的问题。”在顾顺章的积极配合下，中统特务针对中共地下组织的活动特点，“搞了一套对付我们的办法”，使中共地下组织遭受了相当程度的损失，“其结果是八百多共产党人遭逮捕”，其中有几个中共中央“特科”（即“红队”）的人员也被捕杀，个别的则跟随顾顺章投降了国民党。
徐恩曾对这次大搜捕是尽了全力的，他几乎三天三夜未眠，数过沪上的家门而不入，虽然尽了全力，表面成绩斐然，破获了一些来不及撤退的中共地下组织，如红旗报社、中央军委保卫组办公处、北四川路接头处、武定路秘密机关等，但其欲达到的逮捕周恩来等中共领袖，将中共中央机关一网打尽的企图却没有实现。但是，由于顾顺章的出卖，中共在武汉设立的机构，如中央军委武汉交通大站及省、市、区委交通五所，湘鄂边区红二军团驻汉交通处、采购处，湘鄂边特委、湘鄂西红二军团后方医院药品采购处，汉川独立师驻汉交通处、采购处，沔阳驻汉交通站等二十余处中共地下交通联络组织以及数处秘密掩护机关均遭到了严重破坏。加上原已遭破坏的鄂西联县苏维埃政府和红二军团驻武汉办事处，中共在汉地下组织几乎无一幸免，党的工作受到了相当程度的损失。
徐恩曾从顾顺章处得到的第一项大收获，是他发现了隐藏在南京中央军人监狱囚犯中的中共重要领导人恽代英。
按照中共中央的布置，中央常委等党的高级干部，每年都要有一段时间深入基层组织工作。恽代英当时化名王作霖，去上海浦东基层支部发动工运，1929年5月6日，当他化装成工人上街散发传单时，不幸被捕。因国民党警察中无人认识他，便得以自称为不识字的工友，被送往苏州反省院感化，后转押南京中央军人监狱。党组织为了营救他，通过顾顺章，花了几千元的“运通费”，结果获得批准，即将送南京“军法处”宣判无罪释放。在此重要关头，顾顺章的叛变使营救恽代英的工作功亏一篑。
顾顺章投敌后，急于卖友求功，4月27日，他在陪蔡孟坚去见蒋介石的路上，忽然想到了恽代英的事，立即向蔡告发，并说恽代英是中共重要人物，需立即查明是否已开释。
徐恩曾获报，即派干员顾建中、王思诚与李熙元，手执刊有恽代英照片的黄埔四期同学录，火速赶往中央军人监狱，在犯人中将恽指认出来，立即严加看押。两天后的4月29日，奉蒋介石批示，将恽代英就地枪杀于狱中刑场。
临行刑时，恽代英毫不畏惧，大义凛然之正气使特务们为之惊恐。多年以后，徐恩曾回忆此事仍心怀恐惧，他说：“共产党的可怕就在于此”。
顾顺章投敌后的另一项“功劳”，是他出卖了中共地下党在中统组织中的又一内线杨登瀛。顾顺章对杨登瀛的身份一清二楚，于是，杨随即被供出逮捕。但杨在受审时拒不吐实，又因为他在国民党内与中统头目陈立夫、张道藩有较深的私交，最后被张以个人名义保释，其结果尚称安全。
如果说杨登瀛是依靠他的私人关系逃脱了被顾顺章出卖的恶果的话，那当时任中共中央总书记的向忠发则没有如此幸运了。
向忠发在当时是一个不大不小的上海工运领袖，本身并无作为中共最高领导人的资本与才干，但在共产国际和王明“左”倾思想的指导下，以为必须推举一个纯工人出身的人担任中共的最高领导，中国革命才有希望，于是，他便被选中，成为中共名义上的中央总书记。顾顺章叛变后，向忠发已随中共中央安全转移，但他在平安两个月后，却又耐不住寂寞，去找他的情妇杨秀贞，结果出了问题。原来顾顺章曾为杨秀贞安排过一个女佣，向忠发转移后，顾顺章便将其女佣严密监视起来，并根据她的口供，知道杨秀贞在一家裁缝店里还有一件衣服未取，于是守株待兔，终于通过跟踪杨秀贞，发现了向忠发的行迹。6月21日，向忠发不听周恩来的警告，私自去中山公园与杨秀贞约会而被捕，被押解到国民党上海警备司令部。是为顾顺章的一大意外收获。
向忠发被捕后，在威迫利诱之下，很快自首叛变，但蒋介石也知道他的作用与影响有限，没有什么更大的利用价值，三天后即下令将他枪决。
对于向忠发在被捕后是否叛变的问题，有过疑问。1933年12月，国民党中统机关印发了一本名曰《转变》的小册子，附录中有《前伪共中央书记向忠发的报告》全文。《转变》一书，是中统特务为了劝说被捕的中共党员“转变”而印发的内部册子。内中《前共党中委兼总书记向忠发的自供》写道，在被捕之后，“向初尚抵赖，后以说服，遂自供周恩来之住址，及一切重要机关”。向忠发的自供，包括十部分：一、国际——国际共党（引者注：即共产国际）驻东方部负责人；二、中国共产党中央政治局委员名单；三、特务委员会（即中央特科）名单；四、苏区负责人名单；五、李立三已经送到莫斯科了；六、各地上层负责者；七、各地实际情形；八、军事（开列了红军七个军的负责人名单）；九、共党经济来源；十、附记。这份文件确实证明向忠发业已叛变革命。
在顾顺章被押期间，徐恩曾、张冲、顾建中轮番到狱中与他见面、谈话。但在上海大搜捕后，因未抓住一名够得上档次的中共首脑级人物，徐恩曾遂不得不考虑派顾顺章亲自出马，企图能够抓获一两位中共重要人物。
1931年5月底，徐恩曾将顾顺章安排到南京城南双塘巷居住，并派自己亲信特务王思诚做顾的秘书，由中共叛徒王国栋、李志远、胡洪涛陪伴，实行监控。徐恩曾陪同陈立夫到顾顺章的住处看望。陈立夫对顾说，蒋介石对他指认恽代英一事十分满意，并转达蒋介石的话，说“党国”不会亏待每一个效忠的人。顾顺章不由受宠若惊，他进而主动提出可以设法捉到中共着名的工运领袖蔡和森。
蔡和森曾是中共中央政治局五名常委之一，后受到共产国际的处分，被罢免了政治局常委的职务，当时已被分配到广东省任省委书记。顾顺章认为，虽然周恩来现在应该已通知他转移，但蔡和森脾气倔强，绝扔不下广东的工作，现在肯定还留在香港，估计只是换了住所。据说，原先他一家三口住在香港一家罐头公司的楼上。陈立夫听罢当即拍板：立即安排人手，到香港捉拿蔡和森。
随后，顾顺章在徐恩曾的安排下，由几名调查科特务监视着南下香港。
6月10日，徐恩曾得到了香港传来的消息：蔡和森在参加香港海员工会会议时，连同与会五人一同被捕，现关在香港英国监狱。
蔡和森被捕后，不久就被广东军阀陈济棠押解到广州。在狱中，他虽然受尽种种酷刑，但始终没有暴露党的任何情况。8月间，陈济棠下令用铁钉把蔡和森的四肢钉在墙上，然后用刺刀将他的胸脯戳得稀烂。蔡和森英勇就义，年仅三十六岁。
曾与蔡和森在湖南长沙共同创办新民学会的毛泽东闻此噩耗，悲痛地说：“一个共产党员应该做到的，和森同志都做到了。”
顾顺章以恽代英及其他许多中共党员的鲜血生命来换取国民党的青睐，给中共造成了巨大的损失。从此顾成为中共的死敌。中共对其采取了严厉的制裁措施。
“牛兰事件”
顾顺章投敌后，给共产党造成的又一重大损失，是共产国际驻中国的重要负责人希莱雷·努伦斯和他的妻子在上海公共租界被中统特务逮捕事件，即所谓的“牛兰事件”。
希莱雷·努伦斯（Hilaire Nuolens）真名为保罗·鲁埃格，波兰人，他的中文名字叫牛兰，于1927年11月受共产国际派遣来到上海。
1927年“四一二”、“七一五”事变相继发生后，中国的革命阵营分裂，国内局势急剧变化，使共产国际和苏联共产党不知所措，共产国际召开会议，严厉批评了共产国际联络部和负责中国事务的远东局。为了进一步了解中国国内的情况，用更加合适的方法加强中国共产党的联系，决定组建对中共的秘密联络站。经过慎重选择，共产国际决定派遣牛兰前往中国，命令他以私人身份经欧洲绕道哈尔滨、大连，然后到达上海，以开商业公司作掩护建立秘密联络站，并要求牛兰不管在任何情况下，不许与苏联在华的公开机构联系，以保持他的秘密性。
牛兰在接受共产国际的委派后，即刻起程到达上海。其后，他多次来往于上海与欧洲之间，多方联系，疏通贸易和联络渠道。1929年，牛兰开始全面负责中国联络站的工作。1930年，他任泛太平洋产业同盟上海办事处兼共产国际远东局秘书。
牛兰的妻子汪得利曾，为了协助丈夫的工作，于1930年带着年仅两岁的儿子吉米也来到上海。牛兰夫妇在中国积极活动，利用其在上海租界内的各种合法身份，经常与中国共产党和亚洲各国共产党取得联络，工作开展得有声有色，取得了较大的成绩。
远东局的主要工作是扶助中国革命，它转发经费给中国共产党及青年团等组织，征募学生，并安排他们前往莫斯科的列宁学校和东方劳动大学学习，培训共产党未来的干部。另外还要建立并保持与中国红军及华中、华北苏区的联系。与此同时，远东局还在苏联同样执行转发经费和征募学生的任务，并保持与日本、印度支那、菲律宾和朝鲜共产党组织的联系，该组织所转的经费由共产国际西欧局提供。据记载，1930年8月到1931年6月，远东局援助中国共产党的资金平均每月达二点五万美元，高出其他支部十几倍。
牛兰夫妇在上海工作期间，主要是利用上海租界区内的三家贸易公司作掩护，其中利用时间最长的是资金雄厚的“大都会贸易公司”。
牛兰参与了中共中央在上海秘密召开的六届三中全会与六届四中全会的工作；并与中共中央保卫机构——中央特科合作，多次搜集重要情报，因此与顾顺章熟悉；他还在上海与东南亚各国共产党建立了有效的联系。1931年初，在香港建立了共产国际远东局分支机构——南方局，又称香港分局；在日本、朝鲜的共产党组织内，也进行了卓有成效的联络工作，并定期向他们提供经费。
正当牛兰夫妇及其领导的共产国际远东局积极开展活动时，危险从天而降。
顾顺章供出有关牛兰的情报后，1931年6月15日，国民党当局联络上海公共租界将其逮捕。随后，中统特务对牛兰夫妇的住处进行了搜查，发现了一把南京路某公寓房间的钥匙，租界当局警方在那房间里又查出三个铁箱，箱中存有共产国际远东局和太平洋职工书记处上海支会的档案文件，这是上海外国租界当局第一次获得有关共产国际在远东活动的情况。8月30日，牛兰等人被引渡给南京政府，关押在苏州监狱，他在狱中曾三次绝食抗议。
牛兰夫妇被捕后，共产国际把营救他们的任务交给了正在上海的苏联红军总参谋部情报机关佐尔格小组，同时并准备在国际上发动一个抗议蒋介石政府任意侵犯人权的运动，以呼应营救活动。
